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设计了一类具有原子精度壳层结构的助催化剂,

文章作者:4858美高梅网址 上传时间:2019-09-23

太阳能被认为是21世纪最清洁的能源,而光解水制氢是一种可以直接将太阳辐射能转化为氢能的途径,是极具发展潜力的新能源技术。助催化剂可以促进光生电荷分离和提供反应活性位点的作用,已广泛应用于光催化领域中。尽管贵金属铂材料早已证实是一类优异的光解水制氢助催化剂,然而其高成本促使人们一直在寻找降低铂用量的方法。中国科学技术大学教授熊宇杰课题组针对该瓶颈,设计了一类具有原子精度壳层结构的助催化剂,在降低贵金属铂用量的同时大幅度提高光解水制氢性能。该研究成果近日在线发表于《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed.DOI:10.1002/anie.201508024),并被选为该期刊的VIPPaper。

中国科学技术大学教授熊宇杰课题组设计出一类具有原子精度壳层结构的助催化剂,在降低贵金属铂助催化剂用量的同时,大幅度提高光解水制氢性能,为开发低成本、高性能光催化材料提供了新的办法。

该工作的创新点在于,研究人员基于课题组先前发展的界面电荷极化作用机制设计出了一类具有原子精度壳层的钯-铂核壳结构助催化剂。该别出心裁的设计利用钯-铂金属间的电势差作为半导体中光生电子的“运动”驱动力,使得电子自发地依次从半导体向金属钯、铂“跑位”,最后聚集在金属铂壳层的外表面,从而驱动了金属铂表面的高效光解水制氢反应。其合作者江俊通过理论模拟方法描述了该电荷演化过程,路军岭课题组以一氧化碳为探针分子在红外光谱中清晰地反映出了电荷在金属铂表面的选择性聚集效应,从而证实了该作用机制。

光解水制氢是一种可以直接将太阳辐射能转化为氢能的途径。助催化剂可以推动太阳能产生的电荷与反应水分子的相互作用,已广泛应用于光催化领域中。早前贵金属铂材料就被证实为是一类优异的光解水制氢助催化剂,但由于贵金属铂材料成本高,人们一直在寻找降低铂用量的方法。

该界面极化作用机制针对壳层厚度提出了原子精度的高要求,因此研究人员相应发展了壳层厚度精准控制的合成方法,无需使用成本高昂的原子层沉积技术即可在液相体系中生长少数原子层厚度的金属壳层。基于该技术发展,其光解水制氢效率与无助催化剂的半导体光催化剂相比提高了322倍,比传统纯铂助催化剂的半导体光催化剂体系高8.2倍。与此同时,该设计以相对廉价的钯内核替代了金属铂,也做到了一定程度上的材料成本降低。该研究提出了新的界面工程思路,将拓展人们对太阳能-化学转化中电子运动“微观引擎”的控制能力,对高效光催化剂的理性设计具有推动作用。

一类具有原子精度壳层的钯—铂核壳结构助催化剂被熊宇杰小组设计出。这种设计利用钯—铂金属间的电势差作为半导体中光生电子的“运动”驱动力,使得电子主动地、有序地从半导体向金属钯、铂“跑位”,最后聚集在金属铂壳层的外表面,从而驱动了金属铂表面的高效光解水制氢反应。合作者江俊教授通过理论模拟,描述了该电荷演化过程;路军岭教授课题组以一氧化碳为探针分子,把电荷在金属铂表面的选择性聚集效应在红外光谱中清晰地反映出来了,从而证实了该作用机制。

该研究工作得到了科技部“973”计划、国家自然科学基金、国家青年千人计划、中科院百人计划、校重要方向项目培育基金等项目的资助。

针对金属铂壳层厚度该电子驱动作用机制提出了原子精度的高要求,为此研究人员相应发展了壳层厚度精准控制的合成方法,这样即便不使用成本高昂的原子层沉积技术也可生长少数原子层厚度的金属壳层。

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熊宇杰表示,利用该技术,光解水制氢效率与无助催化剂的半导体光催化剂相比提高了322倍,比传统纯铂助催化剂的半导体光催化剂体系提高8.2倍。同时,该设计以相对廉价的钯内核替代了金属铂,使材料成本降低了1/3以上。

具有原子精度的光解水制氢助催化剂作用原理

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